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钙基CO_2吸收剂的种类和粒径对循环煅烧_碳酸化的影响_房凡

发布时间：   来源：文档文库   
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第29卷第年
4
4
期
工
程热物理学报
RI
NGTHERMOPHYSICS
OV
I29N
,
o
4
208月
JOURNALOFENGINEEAPr
,
208
钙基
Co
:
吸收剂的种类和粒径对循环锻烧/
碳酸化的影响
房凡李振山蔡宁生
(清华大学热能工程系热科学与动力工程教育部重点实验室
、
北京10084
0阿对钙基吸收剂摘要在流化床反应器内研究了吸收剂种类(石灰石白云石和颗粒粒径(o、20om和20、45
a
40312lAl碳酸化特性缎烧特性以及循环稳定性的影响并对新型Co/Ca吸收剂的循环稳定性进行研究结果表明
2
钙基吸收剂在流化床内均能有效吸收CO在碳酸化阶段吸收剂种类对吸收剂的吸收特性影响较大而顺粒粒径对其
;a3CCO分解速率随颖粒粒径的减小而增大随着循环反应次数的增加钙基吸收剂反应活性下影响较小在缎烧阶段
12A降相对于白云石和石灰石CaI,403具有更高的循环稳定性并在七次循环后活性不再发生变化对于石灰o/Ca
石吸收剂循环稳定性随循环次数的变化受粒径影响较小白云石吸收剂由于在循环中容易破碎因此粒径对其循环稳定
、
:
,
性有一定的影响
关挂词COZ分离、循环碳酸化/锻烧反应;流化床;钙基中圈分类号TQoZs17文献标识码A文章编号
:
COZ吸收剂
:
:
025
于Zs
lx
(200804
一
0698一5
EFFECTSOFC-aBASEDC0
2
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,
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e
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e
dCO
Zsor
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0
引言
全球气候变暖主要是由于以
CO:
为主的温室气
0%以上是CO:的最排放总量的3][大单点固定排放源l控制和减缓电力生产中COZ
动所引起的
CO:
,
,
体大量排放而导致地球温室效应的加剧而造成的
全球变暖的影响具有重要作用
的排放对于解决大气温室效应和全球变暖具有显著的作用因此从燃煤锅炉的尾气中分离
:
控制和减少CO的排放量对于解决大气温室效应和
CO:
是需要的技
、
以化石燃料为主要
重点研究的问题从燃烧排气中分离回收
CO:
能源的电力生产中
收稿日期
:
,
CO:
的排放量约占人类各种活
;
一
术主要有物理吸附法分离法
、、
MEA溶液吸收法
0不1210修订B期200冬0130
o
X陷CB705807墓金项目国家973计划课题(N2砚
一
作者简介房凡(1983男辽宁大连人博士研究生主要从事嫩煤尾气
;
2
一
:,CO
Z
的捕集等方面的研究

期房凡等钙基吸收剂的种类和粒径对循环锻烧碳酸化的影响
卜m卜m
、
富氧燃烧循环分离等方法
cai钙基吸收剂锻烧碳酸化循环法即CCsR(c
ination/earbonationreactiosn是利用钙基吸收IJ中R
a
的Co吸收混合烟气中低浓度CO:生成CaCO3
以及
,
-
200、450林m
石灰石和白云石以及
,
200、450
,
。
all
的Co/CaZAl4o33(75/25wt%吸收剂循环
1m/s表观气速下进行处于鼓泡流化状反应在03
态实验时当反应器内吸收剂温度达到设定的吸
,
CaO
在过程中一般都是循环使用的
,
,
因此需要将生
,
a
成的CaCO3加热使其分解生成Co和高浓度的
a
CO:对生成的高浓度CO:进行收集生成的CO再次利用以吸收CO:主要过程如图1所示具体的反应方程如下所示
。
0收温度(65C并稳定后开始通入CO:进行碳酸
化反应恒温反应一定时间通过烟气分析仪监测
:
反应器出口烟气中CO含量的变化来确定反应的
,
,
,
“
,
进行程度当吸收剂不再有效吸收CO:时停止通入COZ;然后开始将反应器快速升温待温度达到
,
,
Cao
(
s
+Co
3
Z
a
(g=CCO
3
(g△Hm
r
e=一
175kJm
/
o
l
CaCo
(=
s
Cao
(s+
Co
Z
(g
r
△Hme=+175kJ
/mol
05o设定的锻烧温度(8C后保持恒温以使所生成
的CaCO3完全分解随后反应器降温待温度稳定在设定的反应温度水平时再次通入CO:进行碳酸
,
,
,
化反应至此完成一个循环
含有少量Cq的烟气
_
,
。
高浓度co
Z
J`JJ`
_
热
量
·
吸收反应器器再生反应器器
热
量
含有CO的烟气
Z
图
Fig1
1
e
CaO
o
rba
吸收COZ/CaC0
na
3
锻烧再生过程
e
XK
日.
1
1
Cao
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一
e
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n
y
e
leto
ea
pt
ure
C0
2
石灰石类夭然碳酸盐比较适合做
,
,
CO
:
的吸收
:
,
图
Fig2
2
流化床反应器系统示意图
Fluidi名ed
一
剂但天然石灰石锻烧产物碳酸化过程中CO捕获
a,3}已有研究表明白云能力随循环的增加而衰减l
石吸收剂的循环吸收容量稳定性明显高于石灰石类
bed
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ca
to
r
s
y
s
tem
2
21
实验结果分析
不同粒径的石灰石和白云石循环碳酸化特性
碳酸盐{一61
6,基吸收剂1
4
,
a
而人工合成的新型eo/e
a12
Ax140
33
吸收剂在吸收容量和循环稳定性上要好于其他的钙
图
3、6
是不同吸收剂的碳酸化过程随循环次数
:
,
但上述结果均是在TGA与固定床内
获得的在TGA或固定床反应器内颗粒静止不动而在流化床反应器内颗粒处于剧烈的运动状
8,例态极易导致颗粒的破碎磨耗l同时吸收剂
7
,
,
,
,
、
]
,
,
的变化情况结果都揭示了一个共有的现象不同吸
收剂吸收CO:都经历了三个阶段即化学反应控制阶段中间过渡阶段以及产物层扩散阶段而在Cao与CO:的反应速率非常迅速的化学反应控制阶段
、
,
,
在流化床中本身也具有一定的粒径分布因此研究不同粒径和种类的吸收剂在流化床中的循环反应过程特性对未来的研究与应用具有一定的参考意义
。
,
不同颗粒大小的白云石与石灰石吸收剂都可以有效
1
实验系统及条件
实验用流化床为内径30
mm
的石英玻璃管
,
使出口气体中CO的浓
度维持在2%左右并持续一定时间白云石出口浓度略低于石灰石吸收剂同时因为样品质量以及含
Z
有Cao的质量不同出口CO维持在低浓度的时
a
间也不同样品中含有CO质量越多第一阶段持
地吸收混合气中的
,
,
,
,
,
CO:
,
:
采用硅碳棒加热量
,
,
用可控硅调压器进行温度控制
2
,
续时间越长
在后续的
,,
CC凡双流化床系统中
,
为
反应后的气体经过滤后利用烟气分析仪进行在线测
其结构如图
“
所示
,
实验反应条件为
:
碳酸化
反应温度为605
C
锻烧反应温度为
85o0C
碳酸
化阶段通入的过程中通入纯
CO:N
:
5%、16%的体积分数为1
,
锻烧
、20
保证装置的结构紧凑吸收单元利用的主要是CaO
:
快速吸收CO阶段这样才能使出口的CO:浓度
:
达到较低的水平达到捕集CO的要求因此上面
0、450卜m的粒径下都可以达到捕的两种吸收剂在9
,
,
吸收剂为颗粒粒径为90集
CO:
的要求

工
程热物理学报29卷
mni吸收时间/
吸收时间lmi
CO
Z
n
图
F
390、2
0
脚
n
的石灰石在不同循环下
图
6200、450卜m
的白云石在不同循环下
CO:
含量随碳酸化时间的变化
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e
含量随碳酸化时间的变化
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1
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1
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7七七笋之二一,
从图
3、6
也可以看出循环次数对吸收过程的影
,
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钻
,
」
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,、
,
,。
`
响随着循环次数的增加不同的吸收剂都随着循
环次数的增加而使第一阶段即快速吸收阶段持续的时间迅速减少这是因为随着反应次数的增加烧结
,
,
一
“
一一一一和堵塞加剧
2一7!降低【
,
,
导致随着反应的进行吸收剂活性不断
,
~
那/
/
l
l
同时可以看出无论是白云石还是石灰
,
,
石采用大颗粒吸收剂流化床的出口CO:浓度在稳
O十`升,一宁01020
定阶段要稍小于小颗粒的吸收剂但差别很微小
30
一
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e
吸收时间/min
图
42
0
、4
05
阿
n
的石灰石在不同循环下
含量随碳酸化时间的变化
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一
CO
Z
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70
这个趋势与
22
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实验中小颗粒吸收剂相对于大颗
粒吸收剂有更高的转换率是一致的
,
不同粒径的石灰石和白云石循环级烧特性
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les
2
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a￡
tionwith
rea￡
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e
fo
r
ZX、450卜m(
n
bo
na
tlo
Period
碳酸化反应完成后需要对吸收剂中的CaCO3
进行再生对流化床反应器内的CaCO3进行锻烧时不同循环次数下反应器出口CO:含量随时间变
,
化如图
7、10
所示
l8l6
04
35
入
水、UO如喇
里
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:}华爹石罕
0
5
10
绮卢翔乙兑矢/
10
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循环
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,
石/
/
一
/循环
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广
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一
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产
1525
3035
01020
30
吸收时间/m
ln
缎烧时间/min
CO
Z
图
5
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e
、2
0
阿
n
的白云石在不同循环下
图
7
0、20
卜m
的石灰石在不同循环下
CO
Z
含量随碳酸化时间的变化
Fig5
含量随锻烧时间的变化
re
The
vo
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o
e
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90~200卜m
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、2
0
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Period
limesto
d
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ination
Period

4
期
佗é飞j户J
房凡等钙基
n
:
co
Z
吸收剂的种类和粒径对循环缎烧/碳酸化的影响
200、450卜m
粒径吸收剂出口
Co
:
浓度;同时
,
小
,
颗粒粒径吸收剂完全锻烧所需时间明显要小于大颗
01025、U巧享和侧喇d
循环12,3,5,7,9
粒粒径吸收剂这说明无论是白云石还是石灰石
颗粒粒径对吸收剂在流化床内的锻烧分解速率有较
大的影响在
,
CCsR双流化床系统的中
,
,
一个很重
要的设计参数就是吸收剂在锻烧单元的平均停留时
01020
04
n缎烧时间/mi
3050
60
间平均停留时间过长吸收剂将会发生严重的烧
结活性急速下降;平均停留时间过短吸收剂再生
,
,
不完全活性不能得到有效利用通过锻烧实验结果
Z
,图
82
0
、
450卜m
的石灰石在不同循环下CO
含量随锻烧时间的变化
Fig8
Th
e
evo】uti
no
ne
eurre
vse
o
fC0
2
r
fr
Z
ac
tlo
n
with
rea￡
tl
on
便可以得到不同吸收剂在不同粒径下的锻烧结果
进而可以预测不同粒径所需要的锻烧时间23循环次数对吸收剂活性的影响.
,
time
tdifae
st卿elen
e
of
ein
X(
n
、
450卜m
Period
limesto
during
aiatio
为了比较循环次数对吸收剂活性的影响定义吸收剂的转化率与循环稳定性具体定义如下
,
,
内j,J八“ōj
吸收剂的转化率
CO:
a
n(g/gX
a
:
05105、UO享2加喇
入
a
反应的Co的量。e
x的比值即总量meoma
,
o
”
每次循环样品中与
与其所含有CaO的
:
循环
l2581015
瓜
=
:
me
a
o
n
/。
e
a
om
xa
s
循环稳定性C
,
以第一次循环中的CaO转化
CaO
0510
1520
25
率x:为基准与其它循环中的行对比得到循环稳定性即
,
,
转化率
X。
进
:
n段烧时间/mi
Cs=
Z
图990
Fig9
、20
脚
n
的白云石在不同循环下CO
瓜/X
I
含量随锻烧时间的变化
T
eh
oev
tim
e
o
lutio
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yc
oee
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e
Z
r
orafCtl
n
with
reac
tion
ta
dife
re
tl
of90、200
n
从图n中
可以看出随循环反应次数的增加不同粒径的石灰
12lAl4033吸收剂反应活性石与白云石以及CaO/Ca
,
,
吸收剂的循环稳定性如图n所示
d
lomiteduring
lainatioPeriod
、口O加喇享
à咤
N
0
,
循环l24101419
0510
152025
3035
缎烧时间/min
CO
Z
图10
2
0ov
ta
o
、450
脚
n
e
re
的白云石在不同循环下
o
e
都随着循环次数的增加而下降在Cao吸收Co的
反应中CaO的表面积与其内部的孔隙对其转化率
a
有较大的影响在CaCO3分解成CO的过程中CaO颗粒内可以形成一系列的孔隙但同时CaO在锻烧过程中长时间处于较高的温度而发生某种程度
a
]l的烧结一方面导致Co表面积减少v另一方面
导致CaO晶粒内部微小晶体聚合而使小孔减少而大
]z使产物层扩散控制比例增加最终使吸孔增加l
收剂的吸收能力和循环稳定性随锻烧/碳酸化循环次数的增加而降低
到第8次循环后两种不同粒径的石灰石吸收剂的转化率急剧衰减到相对于第一次循环的40%以
,
:
,
,
,,
,,
,
含量随锻烧时间的变化
Fig一0
Th
e
ee
下
tion
,
此时粒径为20、450
脚
的白云石吸收剂的循
,
lutio
tim
dife
scyeruv
tn
u
fC0
2
r
rf
ca
with
r
eca
tion
环稳定性仍保持在较高的水平
CaO/Ca1
2
为68
,
9%
,
直到第
卜m
lesja
e
fo200“450卜m
n
0次循环依然保持在420%以上
Al
,
而
20、450的
d
lomited
ri
n
g
e
inatio
P
ero
id
4O33
吸收剂在第
7
性为75
6%
并且从第
次循环后循环稳定
次循环开始转换率趋于稳
8
,
从图
石
,
7、10
90、200
中可以看到无论白云石还是石灰卜m粒径吸收剂出口CO:浓度均高于
,
al4
12lA033吸收剂与白云定可见此粒径的CO/Ca
石吸收剂相对于石灰石具有较高的循环稳定性而
,

70工
程热物理学报
,
29
卷
CaoCa
lZAll4
O
,
吸收剂循环稳定性更加优益
,
白
云石中含有MgO
,
其在吸收过程中虽不参与化学
反应但却可以起到原子骨架的作用减少吸收过程中由于生成碳酸钙产品层引起的孔堵塞并减少
,
使出口气体中COZ;
的浓度维持在一个较低的水平吸收剂种类对吸收剂的吸收特性影响较大颗粒粒径对白云石与石灰
以有效地吸收混合气中的CO:
,
石吸收CO:的特性影响较小
,
锻烧过程中吸收剂的烧结从而有效地保持了吸收剂的活性[5]而eao/ea,2All4033颗粒由于在制
,
Al4033作为骨架同时其中的备过程中形成CalZl
Cao经过水合作用而使结构大为改善由CaO与AI(NO33HZO生成的Ca12All4O33是不与CO:反
。
·
,
(2在循环缎烧阶段无论白云石还是石灰石小颗粒粒径吸收剂出口CO:浓度均高于大颗粒粒径吸收剂出口COZ浓度颗粒粒径和吸收剂种类对吸
,
,
收剂在流化床内的锻烧分解速率有较大的影响
(3新型CaO/Ca
12
All4O
3:
吸收剂相对于白云
,
应的稳定物质它的存在使CaO在循环过程中有效
,
地避免烧结作用而使吸收剂颗粒内部的晶粒维持较
小的形态同时孔隙不发生闭合最终使吸收剂维持
cao颖粒中存在不发生反较高的循环稳定性陈7]
,
在七次
循环后不再发生变化;石灰石的循环稳定性与粒径关系不大而白云石相对于石灰石更容易在流化床循环反应中破碎特别是小颗粒粒径的白云石因
,
,
,
石和石灰石吸收剂具有更高的循环稳定性
a
应的Mgo和C
,
可以某种程度上减缓
烧结的影响使吸收剂循环稳定性大为改善特别
lZl是CaAl4O33的存在使吸收剂在七次循环后活性
,
12
All40
33
,
为破碎后颗粒尺度过小容易被流化床吹出不与
CO:反应
,,
保持稳定
参考文献
·
。。
愉划调担
:"l.
J..,,J.se.
,,
“
CaloC
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、
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!硕士论刘北京清华大学热能工程系207
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本文来源：https://www.2haoxitong.net/k/doc/decc7fdf67ec102de3bd897f.html

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