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4改性活性炭脱硫剂的研究进展

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第4卷第11期2003年11月环境污染治理技术与设备TechniquesandEquipmentforEnvironmentalPollutionControlVol.4,No.11Nov.2003改性活性炭脱硫剂的研究进展江　霞1　蒋文举2　朱晓帆2　金　燕2(1.四川师范大学化学学院,成都610068;2.四川大学建筑与环境学院,成都610065摘　要　活性炭是一种应用广泛的脱硫剂,其脱硫性能取决于它的孔隙结构和表面化学性质。为了提高其对SO2的吸附效率及催化性能,往往需要对活性炭的孔隙结构进行调整或改变其表面化学性质。本文综述了活性炭的改性方法及其特点、改性活性炭脱硫剂的研究现状和进展等方面的概况。关键词　活性炭　改性　脱硫StudyprogressofmodifiedactivatedcarbondesulfurizersJiangXia1　JiangWenju2　ZhuXiaofan2　JinYan2(1.CollegeofChemistry,SichuanNormalUniversity,Chengdu610068;2.CollegeofArchitectureandEnvironment,SichuanUniversity,Chengdu610065Abstract　Activatedcarbon(ACisakindofdesulfurizerusedwidely,andthereisahighcorrelationbetweenitsdesulfurizationcapabilitiesanditsporousstructureaswellassurfacechemicalproperties.InordertoimproveitsadsorptionefficiencyandcatalyticabilityforSO2,itisnecessarytoadjustAC’sporousstructureandchangeitssurfacechemicalproperties.Inthispaper,modificationmethodsandcharacteristicsofAC,andstudyprogressofmodifiedACdesulfurizersarereviewed.Keywords　activatedcarbon;modification;desulfurization　　人们的社会经济活动离不开能源,能源的使用径从几个10-10m的微孔到肉眼可以看到的大孔,特别是煤和石油的使用都造成硫的排放。很长时期以来,全球的硫污染一直在困扰着人们。活性炭脱硫在国内外的应用均比较成熟,而且可以脱除SO2、H2S和有机硫。但是单一的活性炭脱硫,速度慢、效孔径分布范围很宽,孔的形状又是各式各样的。活性炭的吸附能力主要决定于活性炭的孔结构,这就决定了活性炭具有多种多样的吸附能力和催化能力。3种孔隙都有各自的吸附特性,而对吸附起决率低。为了提高活性炭脱硫的性能,改性活性炭已定作用的则是微孔。在气相吸附中,无论吸附分子经引起了越来越多国内外学者的重视,因为它能克大小,基本上存在微孔中,吸附容量在很大程度上取服普通活性炭的某些缺点和限制,被认为是最有前决于微孔。活性炭的表面化学性质景的脱硫剂之一。在活性炭中添加适当改性剂或活1.2　活性炭的主要元素是碳,其次是氧和氢。氧和性剂后或者采用某种改性技术处理活性炭,可显著增强其吸附和催化活性,将物理吸附、化学吸附和催氢的存在对活性炭的吸附性能及其他特性有较大影化反应有机地结合在一起,脱硫效率大大提高[1—3]。活性炭的脱硫性能不仅取决于孔隙结构,还与活性炭的表面化学性质有关。通常采用工艺控制和后处理技术对活性炭的孔隙结构进行调整,对表面基团进行改性,进而提高其吸附和催化性能。响,这些元素多以化学键与碳原子相结合,在活性炭表面上形成多种含氧官能团:酸性官能团、中性官能团和碱性官能团,这也是活性炭最主要的活性基团[4]。Boehm滴定能够给出活性炭表面含氧官能团数量及分布情况[5]。1　活性炭的特性基础项目:四川省应用基础项目(川教科2000年18号1.1　活性炭的孔隙结构收稿日期:2002-08-25;修订日期:2003-08-29作者简介:江霞(1978～,女,助教,主要从事环境材料和污染控制方面的研究工作。活性炭的孔隙结构是指孔隙容积、孔径分布、表面积和孔的形状。活性炭的孔隙结构非常复杂,孔
11期江　霞等:改性活性炭脱硫剂的研究进展132　活性炭的改性方法及其特点2.1　孔隙结构的调整SO2吸附不利。为了制备具有更高脱硫活性的活性炭,需要在惰性气氛中进行高温处理,以除去活性炭表面的含氧官能团[11,12],活性炭的含氧官能团分解　　孔隙调整的目的就是使活性炭的细孔与吸附分为碳氧化合物和水,由此导致炭表面酸性基团的子尺寸相当,提高其对不同吸附质的吸附能力。孔变化。隙调整的方法决定于活性炭的孔结构,如孔径的大2.2.5　低温等离子体处理小、孔容的大小等,有的需要开孔、扩孔,有的则需要低温等离子体处理技术既能改变炭材料的表面缩孔。开孔和扩孔常用的方法是控制轻度活化程化学特性,又能控制材料的界面物性,在炭材料表面度。缩孔的方法很多,有热收缩法、浸渍覆盖法和气改性方面显示出广阔的应用前景。低温等离子体改相热解堵孔法等。性具有以下特点:(1干式工艺,无需进行废液、废气2.2　表面化学改性处理,因而节省能源,降低成本;(2作用时间短(几由于活性炭的化学组成和表面的活性官能团的秒到几分钟,效率高;(3改性只发生在表面层(几种类、数量对吸附和催化带来了重大影响,所以根据个10-10m到μm级,因而不影响基体固有性能;吸附质的不同对活性炭进行相应的改性有着重要意(4工艺简单,操作较方便。义。表面化学改性主要改变活性炭的表面酸、碱性,引入或除去某些表面官能团,使其具有某种特殊的吸附或催化性能。2.2.1　化学浸渍将一定的化学药品通过浸渍、干燥等过程添加到活性炭内部,使活性炭增加一定的化学反应与催3　改性活性炭脱硫剂的研究进展随着环保要求的不断提高,活性炭在硫污染治理方面发挥了越来越大的作用,对活性炭的改性也日益受到广泛重视。3.1　脱除SO2化反应的能力。例如,在活性炭中浸渍某些金属化　　SO2是主要的大气污染源,是造成“酸雨”的主合物作改性剂,可以显著增强活性炭的催化活性,既要原因,活性炭吸附法脱硫得到了广泛的应用。可以降低反应的温度,又可以大大提高硫容量[6—8],活性炭材料在高温热处理后,它们的脱硫活性另外,活性炭用酸或碱浸渍处理后,也能使炭表面产得到显著的提高[11,13]。Davini采用不同的方法加热生不同的改性效果。低灰活性炭,来研究与其酸/碱表面特性有关的吸附2.2.2　氧化处理SO2的能力。结果表明,热处理和氧化条件可以改氧化处理是常用的改性活性炭的方法,如用HNO3、H2O2和Fe(NO33・9H2O等氧化物质进行处善低灰活性炭吸附SO2的一般特性,尤其在良好控制的条件及温度大约为700—750℃下,由于在活性理,不同的氧化剂处理后,含氧官能团的数量和种类炭表面上形成了强吸附中心,热处理可明显地增加不同,氧化程度越高,含氧官能团越多[9]。氧化处理活性炭对SO2的吸附能力,而且经过10次或更多次也可以改变活性炭的孔隙结构,比表面积、容积降的吸附/解吸循环,这个吸附能力几乎仍保持不低,孔隙变宽[10]。变[14]。2.2.3　添加活化剂吴迪镛[15]制得了一种高硫容浸渍活性炭干法在活性炭上添加酸性或碱性物质以及过渡金属盐类和氧化物等,可以利用配位吸附或其他化学作脱硫剂,其特征在于脱硫剂的组成为:Na的碱性化20%,传质促进剂0.01%—1.0%,余量用来增强脱除臭气的性能。例如,将含碱金属、含合物1%—NaHCO3、氮、含碘、含溴等化合物添加到活性炭孔隙内表面的脱硫炭;其中Na的碱性化合物为NaOH、草酸钠之一种,传质促进剂为含O2的有机上,制成含碱金属、含氮、含碘、含溴活性炭,能提高Na2CO3、烟气脱硫性能。2.2.4　高温热处理活性炭表面的含氧官能团影响其脱硫活性,如活性炭表面的C—OH具有较强的还原性,对SO2的氧化不利;此外,COOH基团显示酸性,对呈酸性的醇、酸及有机酸的Na盐。此方法可以采用现有的干法脱硫设备及工艺,硫容量高,从而大幅度降低干法脱硫处理费用。为了提高活性炭纤维(ACF对SO2的吸附性能,Mangun等[16]将ACF用NH3进行改性,结果表
14环境污染治理技术与设备4卷明:由于改性后ACF的碱性官能团增加,其SO2吸硫性能显著优于日本两种同类产品J21和J22的,在附量显著增加,通过DR等式计算得到的SO2吸附能和改性样品的氮含量呈线性增长关系。在模拟烟气中,改性ACF的吸附能力大大提高,主要是因为碱性氮官能团的含量增加。Lisovskii等[17]用HNO3将活性炭氧化后,活性100min时J21、J22和TS4的净化率分别为80%、90%和99%,TS4脱硫剂对低浓度硫化氢的脱除性能优于日本同类产品。研制的TS4脱硫剂于1995年2月替换日本同类产品用于某电子车间的通风空气的净化,使用4个月后对硫化氢的脱除率为炭对SO2的吸附能力、SO2氧化为SO3的能力以及9113%,效果仍较好。王国兴等[20]将金属的水溶性盐经过分浸或共H2SO4的脱附能力均高于未改性的活性炭,脱除SO2500℃下干燥或活的效率提高了3—4倍。他们认为这与表面酸性含浸负载到活性炭上,然后在30—COS、CS2、硫醇、氧官能团的数量增加有关。随后他们又将经HNO3化而成。该脱硫剂能同时脱除H2S、3氧化后的活性炭在高温下进行热处理,使表面含氧硫醚和噻吩等硫化物,H2S脱除精度<01057mg/m,100℃,空速官能团大量分解,形成了一些新的活性部位(如不饱有机硫脱除率>99%,使用温度0—3000h-1,可广泛用于石油、化工、电子、冶金和碳碳键,所得的活性炭对SO2的吸附转化能力进100—和环保等行业精脱硫。一步提高。脱除有机硫化物Davini[18]采用高温处理然后CO2活化法制得含3.3　T101、T102和T103系列活性炭精脱硫剂,由于有某种铁化合物的沥青基活性炭来吸附SO2,结果表明,该改性活性炭比那些活化后再浸渍铁化合物添加了催化H2S及COS反应的特种活性物质,与普反应速度快、硫容所得的活性炭具有更好的脱硫活性。这是因为在高通活性炭相比,具有脱硫精度高、[21]温分解步骤里得到更加有利于吸附的表面特征,并量大和可脱除部分有机硫等特点。日本学者[22]利用微波低温等离子体加热处理且铁在活性炭基体表面分布得更加均匀,使其具有活性炭后,在短时间内对其表面实施改性。当设定更高的催化活性。微波功率为300W、处理时间为1min,结果获得了3.2　脱除H2S2630m2/g的最大表面积;而电炉加热脱气处理的活[19]　　为了提高活性炭脱硫剂的性能,苏发兵等研性炭在600℃、1h真空加热后所得到的最大比表面制开发了高效改性活性炭催化剂,并应用到某合资积为2090m2,计算每单位面积的吸附量比较发现,电子公司车间通风空气脱硫净化过程,与装填于该等离子体加热样品的二硫化碳的吸附量多于真空加车间滤器中原日本产品(粒度相同进行了脱硫性能热处理样品的。两种加热方法的比较证明,等离子对比实验。实验条件为:吸附器尺寸

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