氧化锰八面体分子筛的合成、表征及其催化燃烧性能

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浙江大学理学院硕士学位论文
氧化锰八面体分子筛的合成、表征及其催化燃烧性能
姓名：凌飞申请学位级别：硕士专业：物理化学指导教师：陈平20100121

浙江大学硕士学位论文
摘要
世界各国目前对挥发性有机化合物（ＶＯＣｓ）脱除技术的开发和研究都投入了
大量的人力和物力，并取得了一定成绩，但与快速的经济增长相比，ＶＯＣｓ的治理环节还略显滞后。我国大气污染物防治法则要求工业生产中产生的可燃性气体须回收利用，要求更经济、有效地脱除ＶＯＣｓ。本论文介绍了ＶＯＣｓ对环境和人体的严重危害以及目前国内外治理的工艺的方法和特点，其中催化燃烧法因其高
效、经济、具有去除率高、无二次污染、能耗低等特点，而受到广泛的重视。论文着重对隐钾锰矿型氧化锰八面体分子筛（ＯＭＳ．２）催化剂研究进展进行了详细的阐述，这种锰氧化物被广泛应用于离子交换材料、电池材料、放射性废物的固
定材料、催化材料，因其晶格中存在Ｍｎ４＋，Ｍｎ３＋和Ｍ．ｎ２＋离子，具有良好的氧化还
原性。
本论文研究内容主要分为三个部分：
一、研究了新型催化剂隐钾锰矿型氧化锰八面体分子筛（ＯＭＳ一２）的合成制
备方法，并以甲苯和甲醛作为分子探针，考察其在ＶＯＣｓ气体催化燃烧反应中的
应用，
采用ＸＲＤ、ＦＥ．ＳＥＭ、０２．ＴＰＤ、ＴＰＤ．ＭＳ和Ｈ２．ＴＰＲ等表征技术手段研
究了分子筛催化剂的形态和表面氧的热脱附性能及还原性能。实验结果表明，合成方法对制备的催化剂的表面性质和催化燃烧性能具有显著影响。回流法制备的
催化剂对于甲苯的燃烧具有较高的催化活性，而固相法合成的催化剂在甲醛的催
化燃烧中更具催化活性，催化燃烧性能取决于分子筛催化剂的表面形态和氧物种
的种类。回流法制备的样品因具有较大的比表面积和较活泼的表面脱附氧物种（口氧物种），有利于甲苯的催化燃烧，而固相法合成的催化剂中较高含量的表面晶
格氧物种（Ｄ氧物种）对小尺寸的甲醛分子的催化燃烧更具促进作用。
二、采用浸渍，离子交换等方法在ＯＭＳ一２催化剂上负载活性组分Ｃｃ以制
备Ｃｅ．ＯＭＳ．２催化剂，并进一步考察其对甲醛催化燃烧性能的影响。通过ＸＲＤ、Ｎ２吸一脱附、０２．ＴＰＤ．ＭＳ和Ｈ２．ＴＰＲ等表征技术考察了负载Ｃｅ之后，分子筛催化剂的形态和表面氧的热脱附性能及还原性能。实验发现，不管是浸渍法，还是
离子交换法制备的Ｃｅ．ＯＭＳ．２催化剂，对甲醛的催化活性都有一定程度的下降，
尤其是在大量负载时，ＯＭＳ一２的孔道结构遭到严重堵塞，比表面积也同步下降，

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ｐ氧物种的释放量减少，催化燃烧的活性位点减少，导致催化剂的活性下降。
三、结合实验数据和文献报道，对ＶＯＣｓ气体在催化燃烧过程中的反应机理
做了初步的探讨，Ｍａｒｓ．Ｖａｉｌ＿Ｋｒｅｖｅｌｅｎ机理同样适用以ＯＭＳ．２为催化剂催化燃烧挥发性有机化合物（ＶＯＣｓ）的反应。
关键词：隐钾锰矿；八面体分子筛；挥发性有机化合物；催化燃烧
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本文来源：https://www.2haoxitong.net/k/doc/09ec6affc8d376eeaeaa31de.html